НЕЛИНЕЙНЫЕ ВОСПРИИМЧИВОСТИ

НЕЛИНЕЙНЫЕ ВОСПРИИМЧИВОСТИ

- тензорные коэффициенты, связывающие нелинейную часть поляризации Р = Р _л + Р _нл единичного объёма среды, возникающую под действием сильных электрических (в частности, световых) полей, с величинами напряжён-ностей этих полей [1,2,3]. Соответствующее соотношение, называемое материальным ур-нием, может быть записано в форме разложения по степеням напряжённости электрич. поля Е:

Материальное ур-ние нелинейной немагн. среды без пространств. дисперсии может быть представлено в виде

Здесь тензор c⁽ⁿ⁾ ранга ( п +1) - Н. в. n -го порядка, описывающая отклик среды на совокупность возбуждений в разл. моменты времени t -t_l, t -t₂, t -t_n. (Это разложение - сходящееся, т. е. ряд можно ограничить неск. членами, т. к. память среды на возбуждение конечна вследствие процессов диссипации.)

Для описания задач нелинейной оптики и нелинейной спектроскопии, где используются когерентные лазерные источники возбуждения, наиб. важен аналог соотношения (2), записанный в спектральном представлении для дискретного спектра возбуждения:

где w = w₁ + w₂ +...+ w_n - частота нелинейного отклика.

Будучи оптич. характеристиками среды, тензоры Н. в. должны обладать определ. симметрией, отражающей структурную симметрию среды [4]. В соответствии с этим нек-рые тензорные элементы оказываются равными нулю, а другие связаны друг с другом, что уменьшает число ненулевых независимых компонент. Напр., тензор кубич. Н. в. c⁽³⁾, в общем случае содержащий 81 компоненту, в изотропной среде имеет только три независимые компоненты. В средах с центром инверсии все Н. в. чётных порядков тождественно равны нулю. В средах без диссипации Н. в. любого порядка - действит. величина.

Действительная и мнимая части восприимчивости описывают линейные оптич. эффекты (преломление и поглощение света). Н. в. 2-го порядка , свойственная средам, не имеющим центра симметрии, описывает генерацию второй оптич. гармоники, оптич. выпрямление (см. Детектирование света )и др. процессы нелинейного смешения двух волн с частотами w₁. и w₂, приводящие к рождению излучения на суммарной или разностной частотах |w₁.b w₂|. Кубическая Н. в. , отличная от нуля в средах с симметрией любого типа, описывает разл. процессы самовоздействия света - нелинейное поглощение, самофокусировку и дефокусировку, самоиндуциров. вращение эллипса поляризации. Кубической Н. в. объясняются также процессы, возникающие при взаимодействии трёх волн с разл. частотами w₁, w₂ и w₃, приводящие к появлению излучения на комбинац. частотах w = |w₁ bw₂ b w₃|, напр. генерации третьей гармоники при вынужденном комбинац. рассеянии, вынужденном Мандельштама - Бриллюэна рассеянии и т. д. Более высокий ранг тензора по сравнению с тензором проявляется в том, что кристаллы кубич. классов, изотропные с точки зрения своих линейных оптич. свойств, в нелинейной оптике анизотропны. Это приводит к поляризац. особенностям нелинейного поглощения, генерации третьей оптич. гармоники, к самоиндуциров. повороту плоскости поляризации линейно поляризованного света (см. Нелинейная оптическая активность).

Микромодели Н. в. Наиб. универсальная причина нелинейных оптич. эффектов - нелинейный отклик атомарного или молекулярного осциллятора на световое воздействие.

В классич. модели среды как совокупности заряженных ангармонич. осцилляторов удаётся вычислить смещение заряда q_i на расстояние r_i от положения равновесия под действием электрич. поля световой волны. Поляризацию единицы объёма среды, содержащей N осцилляторов, можно представить в виде Р.=. Движение осциллятора в поле световой волны описывается нелинейным ур-нием

Если решение этого ур-ния ищут в виде ряда по степеням Е, то поляризация среды тоже записывается в виде ряда, а коэф. этого ряда являются Н. в. Из решения этого ур-ния следует, что гармонич. эл.-магн. волна индуцирует поляризацию в системе ангармонич.

осцилляторов на частотах w, 2w, 3w и т. д. Оптич. ре-зонансы возникают не только при приближении частот действующих полей к собств. частоте осциллятора w₀, но и при совпадении с ней тех или иных комбинац. частот, поэтому частотная дисперсия Н. в. имеет сложный вид. Напр., кубич. Н. в. даётся выражением

где

В поле монохроматич. излучения Н. в. c⁽³⁾(3w,w), ответственная за генерацию 3-й гармоники, испытывает резонанс при w = w₀, 2w = w₀ и при 3w = w₀.

Расчёт Н. в. производится также методами квантовой механики. Поляризация P(r,t )связана с электрич. полем, действующим на систему, квантовомеханич. ур-ниями

(r - оператор матрицы плотности, р - оператор электрич. дипольного момента, - полный гамильтониан системы), причём восприимчивости n -го порядка можно рассчитывать, решая указанные ур-ния методом возмущений, т. е. представив r(r,t) в виде ряда по возрастающим степеням Е. Т. о. удаётся получить Н. в. любого порядка для системы, состоящей из атомов. Однако детальное описание сложных молекулярных систем в большинстве случаев затруднительно. Ещё труднее рассчитывать Н. в. вблизи электронных переходов в сложных молекулах и конденсиров. средах. Напр., квантовомеханич. описание нелинейных оптич. свойств кристаллов требует детального знания зонной структуры: эфф. масс носителей тока, симметрии зон, правил отбора, дисперсионных соотношений и т. д. Однако в большинстве практич. случаев частоты переходов и волновые ф-ции недостаточно хорошо известны, поэтому для расчёта Н. в. используют разл. приближённые модели [5]. Напр., достаточную точность для расчёта Н. в. даёт модель связей, предполагающая, что индуцированная в кристалле поляризация есть векторная сумма поляризаций, наведённых на всех связях между атомами в единичном объёме, и что идентичные связи в разл. твёрдых телах имеют одинаковые свойства. Взаимодействие между связями не учитывается.

При расчёте Н. в. жидкостей и твёрдых тел необходимо также принимать во внимание фактор локального поля, учитывающий отличие приложенного к среде поля от поля, действующего на отд. молекулу.

Нелинейный отклик отд. атома или молекулы на электрич. поле световой волны - не единств. причина нелинейных оптич. эффектов. Н. в. могут иметь, напр., тепловую природу, когда поглощение света вызывает нагрев, а следовательно, изменение коэф. преломления вещества. К нелинейному изменению коэф. преломления может привести изменение плотности вещества из-за расширения, связанного с квадратичной электро-стрикцией в поле световой волны. В жидкостях и жидких кристаллах существенны нелинейности, обусловленные оптич. ориентацией анизотропных молекул в поле поляризов. лазерной волны. Электронные механизмы нелинейности удаётся отличить от тепловых, стрикционных, ориентационных по временам установления нелинейного отклика и его релаксации, к-рые для электронных процессов, как правило, меньше.

В ряде случаев, как и в линейной оптике, необходимо учитывать влияние на нелинейную поляризацию в выбранной точке среды полей в разл. других точках (нелокальные нелинейнооптич. явления). Относит. вклад нелокальных нелинейных процессов в поляризацию Р среды определяется т. н. параметром пространственной дисперсии d/l(l - длина волны излучения, d - характерный размер в среде: диаметр молекулы, параметр кристаллич. решётки и т. п.). В оптич. диапазоне частот параметр дисперссии пространственной мал: d/K 10^-4-10^-3, и, как правило, вклад эффектов, связанных с не локальностью нелинейного отклика, несуществен. Но в отд. случаях, напр. при исследовании нелинейного изменения поляризац. характеристик света, генерации чётных оптич. гармоник в изотропных веществах, учёт эффектов пространственной дисперсии обязателен. Велика роль пространственной дисперсии в рентг. диапазоне и для объектов с сильной нелокальностью нелинейного отклика, таких как жидкие кристаллы, экситоны в полупроводниках, биол. макромолекулы.

Измерение Н. в. При измерении Н. в. принято использовать систему единиц СГСЭ. Связь с системой СИ даётся след. соотношениями:

Восприимчивости измеряют, связывая эффективность нелинейного процесса с интенсивностью взаимодействующих в нелинейном процессе волн (напр., в случае генерации 2-й гармоники Н. в. 2-го порядка связывают с интенсивностью накачки) [6,7]. При этом используется информация о пространственно-временном профиле взаимодействующих пучков, их спектральном составе, длине исследуемого образца, его ориентации, поляризации излучения и выполнении условий фазового синхронизма. Абс. измерения оптич. нелинейно-стей - сложная задача, поэтому часто используют относит. измерения. Эталонным кристаллом для относит. измерений 2-й гармоники является кристалл KDP (КН ₂ РO₄), у к-рого c⁽²⁾ = 1,1^.10^-9 СГСЭ (длина волны накачки l = 1,06 мкм), в ИК-области - кристалл арсенида галлия с c⁽²⁾ = 3,2^.10^-7 СГСЭ (l == 10,6 мкм). Для поиска новых нелинейных материалов широко применяется методика измерения относит. Н. в. в порошках, позволяющая оценить оптич. нелинейность кристаллов и установить возможность синхронных нелинейных взаимодействий, не располагая большими монокристаллич. образцами. Коэф. преломления подавляющего большинства оптич. материалов отличаются не более чем на порядок, а различие ку-бич. Н. в. составляет более десяти порядков величины.

Нерезонансное значение для оптич. стёкол и щё-лочно-галоидных кристаллов изменяется в диапазоне (10^-15-10^-13) СГСЭ, напр. для LiF c⁽³⁾ = 4^.10^-15 СГСЭ, для прозрачных жидкостей - в диапазоне (10^-13- 10^-14) СГСЭ, напр. CS₂ имеет c⁽³⁾ = 9^.10¹⁴ СГСЭ. Полупроводниковые кристаллы имеют, как правило, большую нелинейность: для GaAs c⁽³⁾ = 1,5^.10^-10 СГСЭ, для Si c⁽³⁾ = 2^.10^-10 СГСЭ. Удельные (на одну частицу) нерезонансные значения кубич. Н. в. для газов лежат в диапазоне (10^-39-10^-33) СГСЭ, напр. для Аr c⁽³⁾ = 3.10^-38 СГСЭ, для атм. воздуха c⁽³⁾ = = 10^-38 СГСЭ. Резонансные Н. в. для газов могут быть на пять-шесть порядков больше. "Гигантские" Н. в. обнаружены в условиях однофотонного резонанса поглощения в узкозонных полупроводниках [для InSb, HgCdTe c⁽³⁾ = (10^-1-10^-4) СГСЭ]. Исключительно большая нелинейность c⁽³⁾ (10^-2 - 10^-8) СГСЭ связана с резонансными процессами поглощения с участием экситонов и биэкситонов в полупроводниках [8]. Коллективные ориентац. нелинейности в жидких кристаллах достигают величины c⁽³⁾(10^-1-10^-2) СГСЭ. При этом время установления нелинейного отклика ~ 1 с.

Нелинейности высших порядков c⁽ⁿ⁾ ( п>= 3) существенны для описания таких эффектов, как генерация высших оптич. гармоник в газах и кристаллич. средах, многофотонное поглощение, многофотонная ионизация атомов; ими объясняются ограничение диаметра фокального пятна при самофокусировке света, насыщение эффективности нелинейных процессов при высоких уровнях оптич. возбуждения. При расчёте и измерении высших ( п>= 3) Н. в. нелинейнооптич. процессы разделяют на "прямые" и "каскадные" [5]. Напр., 3-я оптич. гармоника в нелинейной среде без центра инверсии может возникнуть как в результате процесса нелинейного смешения трёх волн накачки одинаковой частоты на Н. в. c⁽³⁾, так и каскадно (ступенчато) при генерации 2-й оптич. гармоники и сложении двух волн с частотами 2w и w. Такой комбиниров. процесс может быть описан в терминах эфф. кубич. нелинейностей, причём

В более общем случае

причём ф-ции y(n_i) определяются линейными дисперсионными свойствами среды. Свойства симметрии тензоров c _каск⁽ⁿ⁾ и c⁽ⁿ⁾, как правило, идентичны.

Нерезонансные значения величин Н. в. высоких порядков невелики, напр. Н. в. кристалла формиата лития для генерации 4-й гармоники c⁽⁴⁾ ~ 1^.10^-21 СГСЭ, значение восприимчивости 5-го порядка для кристалла кальцита c⁽⁵⁾ ~ 1^.10^-27 СГСЭ. Удельные (на один атом) нерезонансные Н. в. паров Na, К, Rb, Li измерены вплоть до c⁽⁹⁾; напр., для натрия в единицах СГСЭ: c⁽³⁾ = 8,1^.10^-34, c⁽⁵⁾ = 1,7^.10^-43, c⁽⁷⁾ = 7,0^.10^-69, c⁽⁹⁾ = -4,3^.10^-59.

Сильный нелинейный отклик. Концепция Н. в. успешно используется для описания большинства задач нелинейной оптики, однако она имеет ограниченную область применения. В мощных световых полях или в сильнонелинейных средах высшие члены разложения поляризации перестают быть малыми: , тогда разложение (1) теряет смысл, а соответствующий ряд (2) перестаёт сходиться. Такие проблемы возникают, в частности, при исследовании насыщения перехода в системе двухуровневых атомов в поле эл.-магн. волны или при описании сильно возбуждённых полупроводниковых кристаллов, когда их отклик на внеш. световое воздействие перестаёт быть однозначной ф-цией интенсивности света, т. е. наблюдаются оптич. гистерезисные явления (напр., гистерезис преломления или поглощения нелинейной средой, оптическая бистабильность и неустойчивость). В этом случае материальные ур-ния могут быть записаны только в неявном виде f( Е, Р) = 0. Напр., для сильнонелинейной изотропной гиротропной среды с учётом кубич. нелинейности ангармонич. осцилляторов, составляющих молекулы, можно записать [9]:

Здесь А, В, С - частотно-зависимые кооф., k - волновой вектор. Это ур-ние имеет более широкую, чем (3), область применимости и допускает гистерезисные решения для поляризации Р.

Лит.:1)Ахманов С. А., Хохлов Р. В., Проблемы нелинейной оптики, М., 1964; 2) Бломберген Н., Нелинейная оптика, пер. с англ., М., 1966; 3) Шен И. Р., Принципы нелинейной оптики, пер. с англ., М., 1989; 4) Сиротин Ю. И., Шаскольская М. П., Основы кристаллофизики, 2 изд.,

М., 1979; 5) Нелинейная спектроскопия, под ред. Н. Бломбер-гена, пер. с англ., М., 1979; 6) Справочник по лазерам, пер. с англ., под ред. А. М. Прохорова, т. 2, М., 1978; 7) Церни-ке Ф., Мидвинтер Д ж., Прикладная нелинейная оптика, пер. с англ., М., 1976; 8) "Journal of the Optical Society of America", 2B, Special issue, Excitonic Optical Nonlir.earities, 1985; 9)Ахманов С. А., ЖелудевН. И., Свирко Ю. П., Неустойчивость поляризации световой волны в сильнонелинейной среде, "Изв. АН СССР, Сер. физ.", 1982, т. 46, с. 1070. Н. И. Жёлудев.

Физическая энциклопедия. В 5-ти томах. — М.: Советская энциклопедия. Главный редактор А. М. Прохоров. 1988.